日前,娱乐城
、无机合成与制备化学全国重点实验室李路教授课题组在光驱动氨分解领域取得重要进展——碳纳米管上低势垒Ni-CeO2-x界面实现高效光热氨分解,相关论文近期发表于Nat. Commun.。
氢能经济面临储运难题,而氨(NH3)因其高含氢量(17.8 wt.%)、易于液化及无碳分解路径,被视为理想氢载体。镍基催化剂虽成本低廉,但其氨分解性能受限于氮原子耦合与脱附的高能垒,需高温运行且易烧结失活。光催化虽能利用光子能量促进N–H键断裂,但缺乏足够热能驱动N–N耦合步骤,导致反应速率极低。光热催化通过光与热的协同作用,有望在温和条件下实现高效氨分解。
理想的氨分解光热催化剂需具备多个关键特性,以充分发挥光热协同效应。首先,应具备优异的光捕获和电荷分离能力,从而高效地将紫外-可见光转化为化学能。其次,需合理设计活性位点,促进氨吸附、N–H键断裂及N–N耦合。此外,应能将无法驱动电荷分离的近红外光转化为热能,从而利用低能光子促进反应动力学。催化剂还需具备长期耐氨性和抗光腐蚀能力,以维持结构稳定。然而,将这些特性集成于单一催化剂中仍面临重大挑战。

A)CeO2-x/CNTs和CeO2的催化剂特点总结;B)Ni-CeO2-x/CNTs的HRTEM图;C)本工作和其他具有代表性催化剂的产氢速率总结(热催化:红色;光催化:蓝色;光热催化:橙色);D)Ni-CeO2 -x/CNTs、Ni/CeO2和Ni/CNTs的耐久性测试;E)Ni-CeO2 -x/CNTs、Ni/CeO2和Ni/CNTs的光强依赖性光电流测量;F)Ni8/CeO2_OV、Ni8/CeO2和Ni(111)的态密度(红色虚线表示d带中心的位置)。
为解决以上问题,娱乐城
无机合成与制备化学全国重点实验室李路教授课题组报道了一种新型光热催化剂——Ni-CeO2-x/CNTs,通过在碳纳米管(CNTs)上构建紧密耦合、富含氧空位的CeO2-x纳米域与富电子的镍纳米颗粒,实现了高效、低温的氨分解制氢。该催化剂在光照下氢气产率高达298.4 mmol gca-1min-1,超越多数贵金属钌基催化剂,并具备超过50小时的连续运行稳定性。这样的高性能是由于碳纳米管的高效光热转化和Ce-Ov-Ni界面d带中心上移(Ov =氧空位)的协同效应,导致热促进的光催化N-H裂解和大幅降低的N-N偶联势垒。这项工作为设计用于氨分解的高性能光热催化剂提供了有价值的见解,并强调了热辅助光催化的潜力,利用太阳能的全UV-Vis-NIR光谱来创建由清洁太阳能驱动的可持续催化解决方案。
文章链接://www.nature.com/articles/s41467-025-66325-3
李路教授及课题组简介:李路,国家级领军人才,国家级青年人才,娱乐城
“唐敖庆学者”卓越教授A岗,娱乐城
、无机合成与制备化学全国重点实验室教授,博士生导师。课题组近年来着重于清洁能源、绿色低碳技术与氨氢融合领域,通过制备具有特殊电子态及局域原子结构的催化剂,结合理论计算,发展激发态合成路线与反应机制,旨在实现惰性分子在绿色条件下的高效活化与定向转化。近年来以通讯或第一作者在Nat. Energy,Nat. Protoc.,JACS,Angew, Nat. Commun.等杂志发表SCI论文80余篇,并受邀为Nat. Energy等杂志撰写多篇相关领域研究简报或专题文章。